Les techniques de spectroscopie à un seul coup offrent aux chercheurs une nouvelle compréhension d’un mystérieux processus piloté par la lumière.
Le développement de la photographie au flash stroboscopique à grande vitesse dans les années 1960 par le regretté professeur du MIT Harold « Doc » Edgerton nous a permis de visualiser les événements trop rapidement pour l’œil – un balle perçant une pommeou un gouttelette frappant une mare de lait.
Cette illustration représente l’effondrement induit par la lumière de l’ordre de charge à l’échelle nanométrique dans un cristal 2D de disulfure de tantale (en forme d’étoile) et la génération d’un état métallique métastable caché (sphères). Crédit image : Frank Yi Gao / MIT
Maintenant, en utilisant une suite d’outils spectroscopiques avancés, des scientifiques du MIT et de l’Université du Texas à Austin ont pour la première fois capturé des instantanés d’une phase métastable induite par la lumière cachée de l’univers à l’équilibre. En utilisant des techniques de spectroscopie monocoup sur un cristal 2D avec des modulations nanométriques de la densité électronique, ils ont pu visualiser cette transition en temps réel.
« Avec ce travail, nous montrons la naissance et l’évolution d’une phase quantique cachée induite par une impulsion laser ultracourte dans un cristal modulé électroniquement », déclare Franck Gao PhD ’22, co-auteur principal d’un article sur le travail qui est actuellement postdoctoral à UT Austin.
« Habituellement, faire briller des lasers sur des matériaux revient à les chauffer, mais pas dans ce cas », ajoute Zhuquan Zhang, co-auteur principal et étudiant diplômé actuel du MIT en chimie. « Ici, l’irradiation du cristal réorganise l’ordre électronique, créant une toute nouvelle phase différente de celle à haute température. »
UN article sur cette recherche a été publié dans Les avancées scientifiques. Le projet a été coordonné conjointement par Keith A. Nelsonprofesseur de chimie Haslam et Dewey au MIT, et par Édouard Baldiniprofesseur adjoint de physique à UT-Austin.
Spectacles laser
« Comprendre l’origine de ces phases quantiques métastables est important pour répondre aux questions fondamentales de longue date de la thermodynamique hors équilibre », déclare Nelson.
« La clé de ce résultat a été le développement d’une méthode laser de pointe capable de » réaliser des films « de processus irréversibles dans des matériaux quantiques avec une résolution temporelle de 100 femtosecondes. » ajoute Baldini.
Le matériau, le disulfure de tantale, est constitué de couches liées par covalence d’atomes de tantale et de soufre empilés les uns sur les autres. En dessous d’une température critique, les atomes et les électrons du motif du matériau forment des structures nanométriques en « étoile de David » – une distribution non conventionnelle d’électrons connue sous le nom d' »onde de densité de charge ».
La formation de cette nouvelle phase fait du matériau un isolant, mais une seule impulsion lumineuse intense pousse le matériau dans un métal caché métastable. « C’est un état quantique transitoire figé dans le temps », explique Baldini. « Personnes ont observé cela phase cachée induite par la lumière auparavant, mais les processus quantiques ultrarapides à l’origine de sa genèse étaient encore inconnus.
Nelson ajoute : « L’un des principaux défis est que l’observation d’une transformation ultrarapide d’un ordre électronique à un autre qui peut persister indéfiniment n’est pas pratique avec les techniques conventionnelles résolues en temps. »
Des impulsions de perspicacité
Les chercheurs ont développé une méthode unique qui consistait à diviser une seule impulsion laser de sonde en plusieurs centaines d’impulsions de sonde distinctes qui arrivaient toutes à l’échantillon à des moments différents avant et après que la commutation ait été initiée par une impulsion d’excitation ultrarapide séparée. En mesurant les changements dans chacune de ces impulsions de sonde après qu’elles aient été réfléchies ou transmises à travers l’échantillon, puis en enchaînant les résultats de mesure comme des images individuelles, ils ont pu construire un film qui fournit des informations microscopiques sur les mécanismes par lesquels les transformations se produisent.
En capturant la dynamique de cette transformation de phase complexe dans une mesure unique, les auteurs ont démontré que la fusion et la réorganisation de l’onde de densité de charge conduisent à la formation de l’état caché. Les calculs théoriques de Zhiyuan Sun, post-doctorant au Harvard Quantum Institute, ont confirmé cette interprétation.
Bien que cette étude ait été réalisée avec un matériau spécifique, les chercheurs affirment que la même méthodologie peut désormais être utilisée pour étudier d’autres phénomènes exotiques dans les matériaux quantiques. Cette découverte peut également aider au développement de dispositifs optoélectroniques avec des photoréponses à la demande.
Écrit par Sandi Miller
La source: Massachusetts Institute of Technology
